Réduction électrochimique sélective du CO2 sur du Cu bimétallique à composition variable

Rapports scientifiques volume 12, Numéro d'article : 13456 (2022) Citer cet article

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La réduction électrocatalytique du dioxyde de carbone (CO2RR) en carburants à valeur ajoutée est une initiative prometteuse pour surmonter les effets néfastes du CO2 sur le changement climatique. Cependant, la plupart des électrocatalyseurs étudiés négligent les pratiques minières néfastes utilisées pour extraire ces catalyseurs dans le but d’atteindre des performances élevées. La réutilisation de ferraille pour les utiliser comme électrocatalyseurs alternatifs serait donc un privilège élevé, même au prix de compromis sur les hautes performances. Dans ce travail, nous avons démontré la réutilisation de déchets d’alliages de laiton avec différentes teneurs en Zn pour la conversion du CO2 en monoxyde de carbone et en formiate. Les alliages de ferraille ont été activés vers le CO2RR via un simple recuit à l'air et rendus plus sélectifs vers la production de CO grâce à un remplacement galvanique par de l'Ag. Lors du remplacement galvanique par Ag, les électrocatalyseurs à base de ferraille de laiton ont montré une densité de courant améliorée pour la production de CO avec une meilleure sélectivité vers la formation de CO. Les calculs de la théorie fonctionnelle de la densité (DFT) ont été utilisés pour élucider le mécanisme potentiel et la sélectivité des catalyseurs de ferraille de laiton. vers le CO2RR. Le centre de la bande D dans les différents échantillons de laiton avec différentes teneurs en Zn a été élucidé.

Pour atténuer les effets néfastes du changement climatique, la communauté scientifique poursuit une vision de durabilité qui s’inscrit dans les limites planétaires. La forte demande énergétique a conduit à une surconsommation de combustibles fossiles et à des émissions excessives de dioxyde de carbone (CO2)1,2. L’exploitation minière excessive de minéraux, due également à une mauvaise réglementation générale, est également empêtrée dans un réseau de dommages environnementaux et sociétaux3,4. Par conséquent, des travaux de recherche considérables visent à abandonner l’extraction de métaux et la combustion de combustibles fossiles au profit d’alternatives plus vertes5,6. Développer une solution qui utilisera des sources d’énergie renouvelables et jeter les bases de programmes de recyclage abordables sont la clé d’un avenir durable7,8.

Ainsi, en tant qu’étape prometteuse vers la fermeture du cycle du carbone, la réaction de réduction électrocatalytique du CO2 (CO2RR) a suscité un vaste intérêt dans la recherche. Bien qu’il s’agisse d’une réaction complexe, de nombreuses études ont démontré des résultats probants en utilisant une grande variété d’électrocatalyseurs9,10,11,12,13,14. L’objectif sous-jacent de ces études est de développer à terme ce processus afin qu’il puisse concurrencer les méthodes de production d’énergie existantes. Prendre des décisions visant à minimiser à la fois les coûts d’investissement et de fonctionnement sont donc des considérations essentielles. En ce qui concerne ce dernier point, convertir directement le CO2 en hydrocarbures supérieurs (C2+) en utilisant le cuivre (Cu), le catalyseur de choix, est une tâche difficile. Notamment parce que le Cu n’est pas sélectif et produit une variété d’hydrocarbures avec de faibles rendements faradiques (FE)15. D'un point de vue industriel, il est préférable de produire un seul produit à FE élevé plutôt que plusieurs à faible FE, car cela permettrait d'économiser les coûts de séparation. Un autre défi est qu'en convertissant le CO2 directement en CH4, on se retrouve confronté à des surpotentiels élevés, qui peuvent être une source importante d'inefficacité16. Les modèles technico-économiques suggèrent qu’une voie indirecte de production d’hydrocarbures via le monoxyde de carbone (CO) peut être plus pratique à la lumière de la viabilité commerciale17,18,19. De plus, des procédés industriels bien établis, tels que Fischer-Tropsch, utilisent une matière première directe à base de CO20. Ainsi, le CO en tant que produit du CO2RR est à bien des égards plus favorable aux hydrocarbures.

De l’autre côté de l’équation, des matériaux catalyseurs bon marché et abondants doivent également être pris en compte pour minimiser les coûts d’investissement. Les catalyseurs les plus performants et les plus performants pour la production de CO sont le Pd, l’Au et l’Ag11,21,22. Cependant, concevoir un catalyseur à partir de métaux nobles uniquement n’est pas rentable. Le laiton, en revanche, est largement disponible, bon marché et ne présente aucun problème environnemental. De nombreuses études ont démontré des résultats prometteurs avec le laiton comme électrocatalyseur pour le CO2RR12,23,24,25,26,27,28,29,30,31. Un électrocatalyseur dérivé d'une structure métal-organique (MOF) avec des centres bimétalliques Cu et Zn a généré du CO avec 88 % de FE. La molécule de phtalocyanine a facilité la synergie entre les centres CuN4 et ZnO4 pour produire du CO à un rythme élevé32. Dans une autre étude, des nanoparticules de laiton oxydées supportées par des nanotubes de carbone (CNT) ont été synthétisées à l'aide d'une méthode de calcination en plusieurs étapes. Ils ont rapporté ≈ 50 % FE pour le CO et ≈ 90 % FE pour le gaz de synthèse33. Malgré les performances prometteuses des nanoparticules à base de laiton, leur mise à l’échelle peut s’avérer difficile et coûteuse en raison de la nécessité de produits chimiques spécialisés et de techniques de synthèse précises. Les nanoparticules ne sont donc pas toujours les plus pratiques d’un point de vue industriel34,35. Par conséquent, les nanomousses et les structures ont été produites directement à partir de feuilles métalliques5,26,27. Stojkovikj et coll. nanomousse de bronze préparée via un traitement à haut potentiel. La structure était constituée de dendrites qui augmentaient considérablement la rugosité de la surface, entraînant une amélioration du CO FE de 35 à 40 % à ≈ 85 %36. Cependant, la production de nanomousse nécessite des densités de courant extrêmement élevées, ce qui représente un fardeau financier, en particulier à l'échelle industrielle37,38. À cette fin, l’utilisation directe de déchets métalliques sans nécessiter de traitement coûteux semble être l’alternative la plus rentable et la plus durable sur le plan environnemental. De plus, malgré la forte activité rapportée de différents électrocatalyseurs à base de Cu – Zn dans le CO2RR, l’effet de leur alliage avec un autre métal sur les performances de réduction du CO2 fait toujours défaut39.